Val x Love berfokus pada Takuma Akutsu, seorang siswa SMA yang memiliki penampilan dan aura yang menakutkan, membuatnya dijauhi oleh teman-temannya. Akibat reputasinya yang buruk, Takuma lebih suka menjalani kehidupan yang tenang dan menghindari interaksi sosial. Namun, kehidupannya berubah drastis ketika dia bertemu dengan sembilan saudari Valkyrie—pejuang dari mitologi Norse—yang datang ke dunia manusia untuk melawan ancaman iblis yang sedang bangkit.
Para Valkyrie ini menerima kekuatan mereka dari cinta dan kasih sayang, dan untuk meningkatkan kekuatan mereka, mereka membutuhkan Takuma untuk membantu mereka mengembangkan kemampuan dengan cara membangun hubungan yang intim. Setiap kali Takuma membantu salah satu dari mereka, kekuatan mereka tumbuh, dan mereka menjadi lebih kuat dalam pertempuran melawan monster dan iblis yang mengancam dunia.
Meski Takuma pemalu dan tidak terbiasa dengan interaksi romantis, dia harus membantu para Valkyrie untuk menyelamatkan dunia dari kehancuran. Anime ini menggabungkan elemen komedi romantis dengan pertarungan aksi yang penuh energi, di mana Takuma dan para Valkyrie harus menghadapi musuh-musuh berbahaya, sambil mengeksplorasi dinamika hubungan yang berkembang di antara mereka.