Kurokami The Animation mengikuti kisah Keita Ibuki, seorang siswa SMA yang hidupnya berubah drastis setelah bertemu dengan seorang gadis misterius bernama Kuro. Dunia tempat Keita tinggal tersembunyi di balik konsep yang disebut “Doppeliner System,” di mana setiap manusia memiliki dua kembaran di dunia lain. Nasib manusia diatur oleh keseimbangan ini: ketika dua dari tiga kembar bertemu, salah satu dari mereka akan mati, dan yang lainnya akan menerima seluruh “nasib” orang tersebut, menjadi lebih beruntung dan lebih kuat.
Keita secara tidak sengaja terlibat dalam sistem ini ketika dia bertemu Kuro, seorang Mototsumitama (makhluk yang menjaga keseimbangan dunia dengan melindungi manusia dari gangguan dalam sistem Doppeliner). Kuro sedang dalam misi untuk menghentikan entitas jahat yang mengacaukan keseimbangan dunia dengan membunuh kembaran manusia untuk mendapatkan kekuatan. Setelah terlibat dalam pertempuran antara Kuro dan musuh-musuhnya, Keita terluka parah. Untuk menyelamatkannya, Kuro membagi energi kehidupannya dengan Keita, membuat mereka berdua terikat secara fisik dan emosional.
Bersama-sama, Keita dan Kuro harus melawan musuh-musuh yang kuat dan memecahkan misteri sistem Doppeliner, sambil menghadapi tantangan yang terkait dengan takdir, kehidupan, dan kematian. Sepanjang perjalanan, mereka menemukan konspirasi yang lebih besar yang dapat mengguncang dunia.
